近日,上海交通大学浦江国际学院教师陈松良与溥渊未来技术学院教师薄首行共建的交叉研究团队在国际知名期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上发表题为”Three Dimensional Operando Photoacoustic Microscopy Reveals Hidden Patterns in the Complex Electrochemical Plating Process of Lithium Metal”(电池工况三维光声显微成像揭示锂金属复杂电化学沉积过程中的隐含模式)的研究论文。研究团队利用电池工况三维光声成像技术揭示了复杂锂金属电化学沉积中的三种模式,为锂金属不均匀沉积及锂枝晶形成提供了机理解释,对枝晶缓解策略的开发与优化具有重要意义。此外,该研究可提供丰富数据,支持人工智能驱动的诊断模型开发,以提升锂金属负极安全性的评估与优化。陈松良与薄首行为论文的通讯作者,学院博士生周静颖和唐星烨共同担任第一作者,博士生于欣雨参与研究工作。

为构建高能量密度电池,锂金属负极因其极高的理论比容量而受到关注。然而,锂金属的电化学沉积过程不均匀且复杂,可能导致锂金属电池短路和容量衰减。这些不利现象的预测与控制极具挑战性。由于锂金属的高化学活性与低电子密度,现有成像工具难以获得同时具有高分辨率结构细节和全面的大视场锂结构信息,难以阐明锂生长多样性机制。以往研究将这些生长行为归因于不同机制,包括锂原子的表面扩散、锂的晶体取向、空间电荷层形成,以及固体电解质界面(SEI)的扩散系数等。然而,目前仍缺乏全面统一的解释。

针对这一挑战,研究团队基于微机电系统(MEMS)开发了快速光声显微成像(PAM)系统,用于揭示锂沉积过程中的复杂机制。凭借MEMS的微型化与快速扫描特性,该系统可在几十秒内实现微米级分辨率和毫米级视场范围的无损三维观察,定量追踪锂金属负极不同区域的三维动态演化过程,从而实现对锂沉积过程的工况(operando)监测,是阐明锂沉积等复杂电化学过程内在机制的强大工具。

研究结果表明,锂金属沉积可分为三种模式,即爆发式、稳定式和衰减式。三者均起始于扩散控制阶段,随后其沉积行为出现分化。进一步分析发现,爆发式生长导致锂凸起形成,稳定式生长对应相对均匀的沉积形貌,而衰减式模式可能源于非致密锂金属的结构不稳定性。这些现象可归因于固体电解质界面(SEI)扩散性的空间异质性。对锂沉积高度演化的数学拟合显示,局部扩散系数较低的区域倾向于爆发式生长并形成凸起。即使在同一电池及相同电解液组成下,不同位置的局部扩散系数仍存在显著差异,此为导致锂沉积不均匀性的关键因素。

作者简介

周静颖

浦江国际学院博士生

研究领域为固态电池内多物理化学场的原位表征。

唐星烨

浦江国际学院博士生

研究领域为快速光声成像技术。

通讯作者简介

陈松良

浦江国际学院副教授、博士生导师, IEEE高级会员

2011年毕业于美国密西根大学电气工程系,获博士学位。2012年至2013年受聘于美国密西根大学医学院放射科,任博士后研究员。2015年入选国家级青年人才计划。主要研究方向包括先进光学成像技术与人工智能医学影像研究。在相关领域发表SCI期刊论文70余篇,部分成果发表于Nature Photonics、Journal of the American Chemical Society、Lasers & Photonics Reviews、IEEE Transactions on Medical Imaging、ACS Applied Materials & Interfaces等国际知名期刊。